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Abstrakt in Englisch

The scaling of conventional computer memories is ongoing and approaches more and more the physical limits. The resistive switching memory is a potential alternative memory technology. Hardly any knowledge concerning the correlation between structure and changes in resistance exists. In particular, the relationship between the fabrication process conditions in combination with the used electrode materials and the microstructure of the layers, the morphology of the interfaces between metal and insulator and the electrical characteristics of the switching process is not fully understood. Metal-insulator- metal structures based on TiO2 were used as a model system to establish process flow and electrical characterization methods for resistive switching elements. Based thereon Nb2O5 was studied, which is due to the physical and chemical properties a promising material for the resistive switching. The layers were deposited by a reactive DC sputtering on a platinum bottom electrode. After deposition both, the titanium oxide and the niobium pentoxide are amorphous. While the TiO2 layer crystallizes in a rutile structure at 500°C, Nb2O5 crystalizes heterogeneously in an orthorhombic structure between 550°C and 600°C. Filamentary bipolar switching of TiO2 and Nb2O5 in amorphous and crystalline states was measured after an electrical forming process. The crystalline layers exhibit an increased leakage current with an inhomogeneous distribution in the area and a reduced forming voltage compared to the amorphous layers. Bipolar switching with more than 2500 cycles and an extrapolated data retention up to 10 years at 125°C and a scalability down to 100nm was shown with the Al/Nb2O5/Pt stack. Furthermore, the results of this work revealed that an oxygen gradient is in the Nb2O5 layer is crucial for the occurrence of bipolar switching. This gradient can be generated by the adoption of oxygen reactive electrode (Ti and Al), which reduce the oxide near the interface. Another approach which was demonstrated is the deposition of a substoichiometric oxide layer. The latter case results in the Pt/NbOx/Nb2O5/Pt structure where in addition to the non-volatile storage element an inherent selection element exists. The selection element results from the threshold switching effect of NbO2, that has been formed between NbOx and Nb2O5. Joule heating increases significantly the conductivity. By this method the resistance ratio for bipolar switching of 5-8 can be enlarged by a factor of 10. The investigation of platinum free resistive switching structures consisting of Al/Nb2O5/Al revealed an area dependent switching behavior. The switching effect is due to charge trapping at trap sites near the bottom electrode, resulting in decreased data retention at elevated temperatures compared to the Al/Nb2O5/Pt structure. In that switching processes the current is self limited and enables programming by pulses without an additional current-limiting element. The observed analog switching behavior offers new application possibilities such as neural networks.

Abstrakt in Deutsch

Die Skalierung herkömmlicher Computerspeicher schreitet voran und erreicht zunehmend die physikalischen Grenzen. Der resistive Speicher ist eine mögliche alternative Speichertechnologie. Bisher sind kaum Zusammenhänge zwischen Struktur und Widerstandsänderungen bekannt. Insbesondere die Zusammenhänge zwischen den Herstellungsbedingungen in Kombination mit den verwendeten Elektrodenmaterialien und der Mikrostruktur der Schichten, der Morphologie der Grenzflächen zwischen Metall und Isolator und den elektrischen Kennwerten des Schaltprozesses sind unklar. Diese offenen Punkte bilden den Ansatz der vorliegenden Arbeit. Anhand von Metall-Isolator-Metall (MIM) Strukturen basierend auf TiO2, als ein Modellsystem, wurde der Prozessablauf zur Herstellung und Methoden zur elektrischen Charakterisierung von resistiven Schaltelementen etabliert. Dieser bildete die Grundlage für Nb2O5, welches auf Grund der physikalischen und chemischen Eigenschaften ein vielversprechendes Material für den Einsatz in resistiven Speichern ist. Die Herstellung der Schichten fand mit einem reaktiven DC Sputterprozess auf einer Platinbodenelektrode statt. Nach der Abscheidung lagen die Titanoxid- und die Niobpentoxidschicht amorph vor. Während die TiO2-Schicht in eine rutile Struktur bei 500 °C kristallisierte, fand bei einer Temperatur zwischen 550 °C und 600 °C eine heterogene Kristallisation des Nb2O5 in die orthorhombische Struktur statt. Filamentbasiertes bipolares Schalten war nach einem elektrischen Formiervorgang in Titandioxid und Niobpentoxid im amorphen als auch kristallinen Zustand messbar. Die kristallinen Schichten wiesen gegen über den amorphen Schichten einen vergrößerten Leckstrom mit inhomogener Verteilung in der Fläche und eine kleinere Formierspannung auf. Anhand von amorphen Niobpentoxid im Al/Nb2O5/Pt Stapel wurde bipolares Schalten mit mehr als 2500 Zyklen und einer extrapolierten Datenhaltung von 10 Jahren bei 125 °C und einer Skalierbarkeit auf 100nm Strukturbreite nachgewiesen. Die Ergebnisse dieser Arbeit zeigen, dass bipolares Schalten in Verbindung mit einem vertikalen Sauerstoffgradienten im Oxid möglich ist. Dieser Gradient kann durch zwei Methoden erzeugt werden. Zum einen durch die Verwendung von sauerstoffreaktiven Deckelektroden (Titan und Aluminium), die durch Redoxreaktion das Oxid grenzflächennah reduzieren, oder zum anderen durch das gezielte Abscheiden einer unterstöchiometrischen Schicht. Letztere Methode führte im Fall von der Pt/NbOx/Nb2O5/Pt Struktur neben dem nichtflüchtigen Speicherelement zu einem inhärenten Auswahlelement. Dabei resultiert das Auswahlelement aus dem Einsatzschalteffekt von NbO2, welches sich zwischen NbOx und Nb2O5 gebildet hat, und durch strominduzierte Wärme signifikant die Leitfähigkeit erhöht. Auf diesem Weg lasst sich das Widerstandsverhältnis für bipolares Schalten von 5 bis 8 um einen Faktor 10 vergrößern. Die Untersuchung platinfreier resistiv schaltender Strukturen, bestehend aus Al/Nb2O5/Al, ergaben ein flächenabhängiges Schaltverhalten. Der Schalteffekt war auf Ladungsträgereinfang an Haftstellen nahe der Bodenelektrode zurückzuführen, was zu einer verminderten Datenhaltung bei erhöhter Temperatur gegenüber der Al/Nb2O5/Pt Struktur führte. Der Strom während des Einschaltvorganges war selbstlimitiert und ermöglichte das Programmieren mittels Pulsen ohne zusätzliches strombegrenzendes Element. Mit dem beobachteten analogen Schaltverhalten sind neue Anwendungen, wie neuronale Netze denkbar.